Die Kreuzkirche wurde um 1410 errichtet. Im 30-jährigen Krieg brannte sie aus. 1651 begann der Wiederaufbau. Efeuumrankte Grabsteine und barocke Gruftbauten im umliegenden Kreuzfriedhof erinnern an ihre einstige Aufgabe als Begräbniskirche.
1972 wurde sie entwidmet, weil die Zittauer Kirchgemeinde ihre Unterhaltung nicht mehr finanzieren konnte. Ende der 80er Jahre leiteten mutige junge Bergsteiger erste Sicherungsmaßnahmen ein. Nachdem der Bau 1990 in städtisches Eigentum übergegangen war, erfolgte die schrittweise Sanierung.
Die grundlegende Restaurierung der Kreuzkirche erfolgte mit dem Umbau zum Fastentuch-Museum ab 1996. Mitte 1999 wurde sie dieser neuen Bestimmung übergeben.
Die Kreuzkirche gilt als Perle böhmisch beeinflusster Gotik. Sie zeigt deutliche Einflüsse der damals in Prag tätigen Bauschule Peter Parlers. Das nahezu quadratische Langhaus wird von einem Sterngewölbe überspannt, das auf einer 12 Meter hohen Mittelsäule ruht.
Als größte und höchste Einstützenkirche ist sie eine Rarität unter den deutschen Sakralbauten.
Wertvollstes Inventarium ist die spätgotische Kreuzigungsgruppe eines unbekannten Meisters. Auch Wandmalerei aus jener Stilepoche ist in Resten vorhanden. Altar, Kanzel, Emporen und Gestühl stammen aus dem Frühbarock.
Das Große Zittauer Fastentuch hat seinen Platz im Chorbogen der voll klimatisierten Kreuzkirche. Dem alten Fastentuch-Gebrauch zufolge verwehrt es den Blick zum Altar. Das kostbare Leinen befindet sich in einer Spezialvitrine, die als größte Museumsvitrine der Welt gilt („Guinness Buch der Rekorde“).